正确答案：居住权自合同订立时设立

答案解析：正确答案D.居住权自合同订立时设立。根据《中华人民共和国民法典》的相关规定：

-A选项是正确的。设立居住权确实需要当事人采用书面形式订立居住权合同（参照第三百六十七条）。

-B选项也是正确的。居住权原则上无偿设立，但也允许当事人通过约定设定一定的费用或条件（尽管这一信息不是直接来自上述具体条款，但在民法典中有相关规定说明可以有例外情况）。

-C选项同样是正确的。设立居住权后应向登记机构申请居住权登记，并且居住权从登记之时起才正式设立（这否定了D选项的说法）。

错误的说法是：

D.居住权并非自合同订立时设立，而是自登记时设立。